【48812】JACS封面！同济大学张弛团队提出键工程规划紫外非线性光学晶体新办法

  非线性光学晶体因其一起的频率转化功用，是完成难以取得(深)紫外激光输出的要害资料，在高分辨率显微镜成像、精细机械制造、光刻技能和光通信等光学和光电范畴具有严重的实践使用需求。现在商业化的非线性光学晶体包含β-BaB2O4 (BBO)，KH2PO4 (KDP)，KTiOPO4 (KTP)等。使用新颖光学活性基元是研创紫外非线性光学晶体资料的传统办法之一。但是，光学活性基元间的杂乱键合效果使得构成资料的一种或多种光学活性基元难以完成最佳有序拼装调集，因而导致研发的资料难以达到倍频效应、光学透过窗口、光学带隙、双折射率等光学功用同步优化增益。因而，探究规划组成紫外非线性光学晶体是当时高功用光学资料、现代光通讯等范畴的一个极富应战的科学与技能难题。

  在这项研讨中，研讨团队提出了“p共轭有机基元限域”战略来协同增强含孤对电子晶体资料倍频效应和双折射的办法。p共轭有机基元和含孤对电子基元(如[XOm]/[XOmFn], X = Sb3+, Te4+)均具有大的极化率各向异性和一阶超极化率，运用两种基元有助于协同提高资料的非线性光学功用。有别于传统无机非线性光学晶体中的碱金属/碱土金属阳离子，p共轭有机基元能够被各种功用基团(如羟基、氨基等)润饰。此类基元与阴离子骨架可构成不同的键合效果(如极化的离子键、配位键、氢键等)。优化摆放的p共轭有机基元经过种种键合效果调控含孤对电子的无机基元的极化方向性，构成有机和无机基元彼此键连的(准)刚性结构模块。此类极性结构模块具有大的极化率和光学各向异性，有利于资料表现出大的倍频效应和双折射。

  研讨团队还运用单晶结构X射线衍射剖析结合榜首性原理理论进行模拟计算，深入探讨并阐明晰4-HPYSOF可完成强倍频效应和大双折射率可归因于由极化离子键操控的顺式锑基二聚体[4-HPY(cis-Sb2O2F4)]的一起极化取向。试验研讨显现，相较于由反式锑基二聚体[4-AP(trans-Sb2F7)] (该二聚体由氢键操控)组成的晶体资料4-APSF，4-HPYSOF晶体在可见光(12 × KDP @ 1200 nm)和红外光(1.0 × KTP @ 1800 nm)区域均表现出强的二次谐波呼应，一起有足够大的双折射(0.513 @ 546 nm)和短的紫外吸收截止边(270 nm)。该项研讨关于立异研发新式高功用紫外光学倍频晶体具有很重要的科学含义和示范效果。

  张弛院士研讨团队近期还在研创氧化物倍频晶体方面取得了一系列重要研讨进展。他们提出了一种“去共价”的分子规划战略，创制了首例深紫外透过的钽基氧氟化物晶体资料A5Ta3OF18 (A = K (KTOF), Rb (RTOF)。相关效果“运用去共价办法在深紫外透过的氟氧化物中完成超短的相位匹配波长和强二次谐波发生”发表于《德国使用化学》(Angewandte Chemie International Edition, 2023, 62(52), e202315133)，并被遴选为期刊的Very Important Paper。他们还提出了开发多重双齿鳌合基元研创硝酸盐倍频晶体的办法，研发了两例具有类金刚石结构的汞基硝酸盐A2Hg(NO3)4 (A = K, Rb)，阐明晰多重双齿螯合结构基元对双折射率和倍频效应的同步优化增益机制(Angewandte Chemie International Edition, 2023, 62(39), e202309365), 并当选期刊的Hot Paper。

  张弛院士为上述系列论文的通讯作者，吴超副教授为该论文的一起通讯作者，同济大学化学科学与工程学院博士研讨生齐鲁、胡艺蕾、吴天辉分别为上述系列论文的榜首作者，黄智鹏教授和端木凯宁助理教授参加了相关研讨工作。上述系列研讨工作得到了国家天然科学基金要点项目、教育部立异团队、科技部要点范畴立异团队、教育部-国家外专局高等学校学科立异方案和上海市教委科创方案要点项目等的支撑。

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